空气分级技术对焙烧炉内煤气燃烧NOx生成的影响

杨协和,蔡润夏,张 扬,张建胜,张 海,吕俊复

(清华大学 热科学与动力工程教育部重点实验室,北京 100084)

摘 要:煤气化后的煤气常用于氢氧化铝焙烧过程。煤气中一般含有一定量的氨气,造成焙烧过程的氮氧化物生成量较高。针对一种燃用煤气的氢氧化铝气态悬浮焙烧炉,采用空气分级的方案,开展了煤气低氮燃烧过程的研究,探究空气分级技术对焙烧炉内煤气燃烧氮氧化物生成的影响规律,从而指导实际焙烧炉内的燃烧组织设计及优化。利用BarracudaTM气固两相流动计算软件,分析了一台3 000 t/h的氧化铝焙烧炉的炉内气固流动及燃烧过程。结果表明,悬浮焙烧炉炉膛底部存在明显的高温区,局部高温负荷点较集中,最高温度达1 700 K。随着炉膛高度的增加,炉膛温度逐渐降低。同时由于气流回流的作用,炉膛内部在炉膛底部以及上部气流转向处存在明显的颗粒堆积造成的颗粒高浓度区域。基于气固流动计算得到炉内的温度场,耦合详细化学反应机理来考虑详细的化学反应过程,利用Chemkin Pro软件建立了反应器网络,通过数值计算探究空气分级技术对含氨煤气在焙烧炉内燃烧过程中NOx生成的影响。结果表明,燃用煤气的焙烧炉内生成的氮氧化物主要为燃料型氮氧化物。空气分级为20%时,空气分级对煤气燃烧氮氧化物生成的抑制效果有限。当空气比例为40%时,主燃烧区呈还原性气氛,焙烧炉内煤气燃烧生成NOx减排率达70.3%。

关键词:空气分级;煤气;燃烧;氧化铝焙烧炉;NOx排放

中图分类号:TK16

文献标志码:A

文章编号:1006-6772(2019)03-0075-07

Effect of air grading technology on NOx formation of coal gas combustion in a calciner

YANG Xiehe,CAI Runxia,ZHANG Yang,ZHANG Jiansheng,ZHANG Hai,LYU Junfu

(Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of Ministry of Education,Tsinghua University,Beijing 100084,China)

Abstract:Coal gas produced from coal gasification,is frequently used as a fuel in the aluminium hydroxide calcination process.Normally,coal gas generally contains a certain amount of ammonia,resulting in a high amount of nitrogen oxides in the roasting process.In this paper,the low-nitrogen combustion process of gas was studied by air classification method in a gas-fired aluminum hydroxide suspended calciner,and the influence of air classification technology on the formation of nitrogen oxides in gas combustion in the calciner was investigated,so as to guide the actual combustion structure design and optimization in the calciner.BarracudaTM software was utilized to simulate the gas-solid two-phase flow and the combustion process in a 3 000 t/h Al2O3 calciner.The results show that there is an obvious high temperature zone at the bottom of the suspension calciner.The local high temperature load point is concentrated,and the maximum temperature is up to 1 700 K.With the increase of furnace height,the mean temperature decreases gradually.Additionally,due to the effect of airflow reflux,there is a high concentration area of particles in the bottom of the furnace and the upper airflow diversion.Based on the temperature field in the furnace calculated by gas-solid flow,and the detail chemical reaction process was considered by coupling the detailed chemical reaction mechanism.The reactor network was established by using Chemkin Pro software,and the influence of air classification technology on the formation of NOx in the combustion process of ammonia-containing gas in the calciner was investigated by numerical calculation.The results show that the main nitrogen oxides produced in the calciner burning gas are fuel nitrogen oxides.In addition,the inhibition effect of air classification on the formation of NOx in gas combustion is limited when the staged-air ratio is 20%.However,the NOx emission generated by gas combustion in calciner reduced up to 70.3% when the staged-air ratio is 40%,and the reducing atmosphere appears in the main combustion area.

Key words:air-staged;coal gas;combustion;alumina calciner;NOx emission

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收稿日期:2019-04-04

责任编辑:张晓宁

DOI:10.13226/j.issn.1006-6772.19040403

基金项目:国家自然科学基金资助项目(51706119)

作者简介:杨协和(1994—),男,广东汕头人,博士研究生,主要从事清洁高效燃烧技术方面的研究。E-mail:yangxh17@mails.tsinghua.edu.cn。

通讯作者:张 扬(1986—),助理研究员,主要从事清洁高效燃烧技术方面的研究。E-mail:yang-zhang@tsinghua.edu.cn

引用格式:杨协和,蔡润夏,张扬,等.空气分级技术对焙烧炉内煤气燃烧NOx生成的影响[J].洁净煤技术,2019,25(3):75-81.

YANG Xiehe,CAI Runxia,ZHANG Yang,et al.Effect of air grading technology on NOx formation of coal gas combustion in a calciner[J].Clean Coal Technology,2019,25(3):75-81.

0 引 言

我国煤炭资源储存量巨大,是主要的燃料和工业原料,不但具有高硫、高灰煤比等特点,燃烧过程中会产生SO2等有害气体,而且利用率较低。为实现煤炭的高效、清洁转化,采用煤气化技术,将煤从固态能源转化为气态,脱除H2S后得到煤气再进行燃烧是目前重要的技术手段[1-3]。在制铝工业中,Al(OH)3的焙烧常以煤气作为燃料,从而达到保证Al2O3产品质量和清洁燃烧的目的。

2010年前,Al(OH)3气态悬浮焙烧过程中的NOx排放并未得到关注,氮氧化物的实际排放值在150~400 mg/m3。随着国家对大气污染防治工作的进一步加强,环保部颁布实施的《重点区域大气污染物防止“十二五”规划的相关要求》,在国家污染物排放标准《铝工业污染物排放标准》(GB 25465—2010)中增加了NOx的排放限值,要求Al(OH)3焙烧炉的NOx排放在100 mg/m3以下,促使氧化铝生产工业加强了以增设SCR(选择性催化还原)、SNCR(选择性非催化还原)为主要技术路线的低氮改造研究。SCR与SNCR技术成熟,脱硝效率高,但由于使用脱硝剂(氨或尿素)和催化剂,运行成本高,且由于气态悬浮焙烧炉的烟气中含有大量固体氧化铝颗粒,会使SCR催化剂严重失活。因此,低氮燃烧技术[4]在氧化铝焙烧炉中的应用引起了广泛关注。低氮燃烧技术包括低氮燃烧器技术[5-8]、分级燃烧(空气分级和燃料分级)技术[9-12]、富氧燃烧[13-15]和烟气再循环(FGR)[16-18]等技术,其中,空气分级技术已广泛应用于大型工业化锅炉中。空气分级燃烧技术是将总燃烧空气量分2个阶段送入锅炉:先将一部分空气与燃料混合燃烧,在燃烧区形成富燃还原性气氛,抑制了燃烧过程中NOx的形成;然后将剩余部分空气通入燃烧后区域与未燃烧完全的燃料进一步混合燃烧,此时虽处于富氧条件,但燃烧温度低,NOx的生成量降低,从而降低了总NOx生成量[10]

Fan等[19-20]在一维炉上研究了空气分级燃烧对无烟煤着火及燃烧过程中NOx排放规律的影响,试验最高温度1 573 K,结果表明,随着燃烧空燃比的降低,NOx生成量显著下降。Houshfar等[21]利用链条炉进行空气分级燃烧对生物质燃料NOx排放特性研究,试验温度1 123 K,发现在空气分级燃烧以及高燃料氮燃烧条件下,NOx排放量降低了约90%。周俊虎等[10]将空气分级技术应用于一台SG-420/13.7-W756电站锅炉的改造,实现了37.8%的脱硝率。这些研究大多集中于实际煤粉锅炉及实验室尺度火焰,关于含氨煤气在氧化铝悬浮焙烧炉内燃烧的NOx生成机制研究较少,且焙烧炉工况下空气分级降低煤气燃烧NOx的机制尚未有明确的结论。

从生成机制看,可燃煤气中含有一定的氮(气化条件下常以氨气形式存在),在氧化铝悬浮焙烧炉内燃烧时,会有热力型和燃料型NOx[22-23]生成。热力型NOx的生成主要受氧浓度以及在高温区停留时间等因素影响,并随温度升高呈指数增长;快速型NOx的主要影响因素是燃料浓度和氧浓度[23],在过量空气系数大的情况下生成量较少。NOx的生成还会受雷诺数影响,雷诺数越大,NOx排放量越少[24]。因此,控制氧化铝悬浮焙烧炉内NOx的关键在于控制焙烧炉内燃烧区域的气氛,形成还原性环境,同时降低燃烧温度,从而抑制NOx的生成。本文基于空气分级方案,采用BarracudaTM[25-26]颗粒流体力学计算软件,对一个3 000 t/h的悬浮焙烧炉内气固两相流动规律、温度场进行仿真计算;并在温度场基础上,将整个焙烧炉划分为由多个反应器模型组成的反应网络,采用Chemkin Pro[27]软件,研究了不同空气分级比例下悬浮焙烧炉内NOx的生成规律,以期对氧化铝焙烧炉的低氮燃烧设计提供参考。

1 数值计算方法

1.1 计算对象的建立

采用G.S.C.气态悬浮焙烧炉的焙烧段(P04)作为研究对象,满负荷运行时氧化铝的产量为3 000 t/h。炉膛高23.34 m,底部为圆形截面,直径5.75 m,距离炉膛底部0.6 m和1.5 m处设置2排烧嘴,每排烧嘴沿炉膛周向均匀设置6个。运行过程中,炉内温度为1 273~1 573 K,主燃烧区空气从炉膛底部给入,Al(OH)3颗粒由炉膛底部锥段给入,燃料由烧嘴给入。焙烧炉结构如图1(a)所示。

图1 模拟对象结构
Fig.1 Structure of simulation object

1.2 BarracudaTM计算网格划分及边界条件

根据焙烧炉的基本参数,在BarracudaTM[25-26]中建立3D计算模型。考虑到计算效率及研究对象,计算区域仅包含焙烧炉炉膛内部。图1(b)为模拟对象的三维模型,模型尺寸为6 m × 8 m × 25 m。对网格进行无关性分析发现,网格尺寸过大,计算结果精度无法达到要求;网格尺寸过小,所需计算量大,计算时间长。综合考虑选择10 mm中等精度尺寸结构化网格,精度与精细网格相近,网格总数量为10万个。

初始状态下,炉膛温度设置为1 473 K,压力为常压。计算开始后,模型出口处设置为压力出口,炉膛四壁设置为绝热界面,主燃烧区空气由模型下部入口给入,空气来流温度为993 K,干空气流量为136 160 m3/h,水蒸气流量为12 670 m3/h,同时底部的空气带入52 570 kg/h固体氧化铝,经预脱水的固体氧化铝(170 870 kg/h)和氢氧化铝(22 330 kg/h)由锥段的物料进料口进入炉膛。同时,氧化铝不断从出口离开,并有新鲜的固体物料、燃料和空气补充,最终达到动态平衡。由于本文炉膛内颗粒浓度较大,分布范围较广,因此选用Wen-Yu/Ergun曳力公式计算气固两相间曳力。计算中,时间步长取0.001 s,Al(OH)3焙烧脱水过程中的动力学参数参照文献[28]。

1.3 计算工况设定

选取一个基准工况进行气固两相流动计算,得到Al(OH)3、Al2O3颗粒浓度空间分布和温度空间分布,该基准工况与原3 000 t/h悬浮焙烧炉工况相同,且无任何的燃料分级和空气分级;在基准工况温度场的基础上,采用Chemkin pro软件,研究燃料中氨气体积分数(0、200×10-6、400×10-6)对燃烧过程中NOx生成规律的影响;模拟计算不同空气分级比例(20%、40%)条件下的NOx生成规律。相关工况见表1。

表1 工况设定
Table 1 Simulation conditions

工况空气分级比例/%氨气体积分数/10-6基准工况001020020400320400440400

2 结果与讨论

2.1 炉膛内气固两相流动规律及温度场

在悬浮焙烧炉P04中,炉内的气固流动及温度分布对整体运行至关重要。图2为100 s时炉膛内部温度和颗粒浓度分布,该工况下无燃料分级和空气分级。从图2(a)可看出,当气固流动稳定后,炉膛底部存在明显的高温区,局部高温负荷点较集中,最高温度达1 700 K。随着炉膛高度的升高,炉膛温度逐渐降低。炉膛内部的温度分布较均匀。由图2(b)可知,炉膛底部存在一个能维持一定高度(3~5 m)的密相区,在炉膛底部截面变化处,出现局部颗粒浓度较高的现象,这是由于此处气体流动发生回流的缘故。在此区域,物料与燃烧烟气发生强烈混合,物料吸热脱水并发生晶相转变,烟气温度迅速降低。同时,炉膛上部烟气转向处,也存在局部颗粒浓度较高区域。

图2 100 s时炉膛内部温度和颗粒浓度分布
Fig.2 Temperature and particles concentration distributions in the calciner at 100 s

根据图2的计算结果,后处理计算得到悬浮焙烧炉延高度方向的截面平均温度,如图3所示。悬浮焙烧炉内的燃烧过程可分成4个阶段:① 热空气与第1层燃料反应,燃烧放热使温度升高,约为1 380 K;② 第2层燃料注入后,由于燃料气流温度较低,炉内温度稍降,但随着第2层燃料的燃烧放热,炉内温度进一步升高,约为1 460 K;③ 随着物料注入,物料较低的温度及其快速脱水吸热使炉内温度显著降低,降至约1 170 K,该阶段的气固流动具有喷动床特征,气固两相之间相对滑移较明显,混合较剧烈;④ 混合完成后,气固两相流动具有气流床特征,未完全燃尽的燃料进一步燃烧放热,温度缓慢上升,为氧化铝样品的晶相转变提供所需的温度条件。

图3 悬浮焙烧炉内的截面平均温度分布(下层烧嘴定义为0 m,无空气分级)
Fig.3 Average cross-section temperature distribution in the suspension calciner (lower burner is defined as 0 m,without air-staged)

2.2 燃料中氨气体积分数对污染物排放的影响

通过能嵌合详细反应动力学的Chemkin Pro[27]软件,模拟计算了空气分级工况下氨气体积分数对焙烧炉燃烧过程NOx排放的影响。根据悬浮焙烧炉P04的燃烧特征,选取Chemkin Pro软件中的平推流反应器(PFR)模块模拟燃烧过程NOx的生成过程。PFR反应器是一维流动模型,可考虑详细的化学反应过程,对实际燃烧现象进行化学动力学分析。计算过程中采用GRI 3.0详细化学反应机理[29],该机理包含C/H/O等详细化学反应以及NOx化学子机理,广泛应用于实际燃烧设备中NOx生成规律以及化学路径的分析。

根据2.1节计算得到的沿炉膛高度的温度特征,并于距下层烧嘴15 m处增加空气分级入口,将P04抽象为一个带有5个PFR反应器的燃烧系统,建立反应器网络模型(图4),采用Chemkin Pro软件模拟NOx生成的详细化学动力学。在计算中,反应器必须确定温度和停留时间。本文采用BaracudaTM计算对应工况下的炉内截面平均温度(图3)和停留时间,再将此作为边界条件给入反应器网络中。本文Chemkin Pro计算不涉及能量方程的求解。

图4 P04抽象出的平推流反应器(PFR)网络
Fig.4 Network of horizontal push flow reactor (PFR) of P04 abstract

不同体积分数氨气(0、200×10-6、400×10-6)条件下,无空气分级时Chemkin Pro计算得到的P04燃烧过程中NOx沿炉膛高度方向的生成情况如图5所示。可以看出,燃料中氨气体积分数对焙烧炉NOx的生成具有显著影响。燃料中氨气体积分数为0时,焙烧炉中NOx主要为热力型NOx,P04内部沿炉膛高度方向上NOx浓度几乎为0,说明在氧化铝焙烧炉工况下,主要NOx为燃料型NOx。结合图3,炉膛内部截面平均温度最高值未超过1 500 ℃,这是P04燃烧过程中生成热力型NOx较少的原因。随着燃料中氨气体积分数增加,截面平均NOx浓度增加,特别在炉膛下部存在NOx生成浓度的局部最高点,这是由于该区域为燃料的主要燃烧区,燃料中大量氮元素(以NH3形式存在)被氧化生成燃料型NOx。同时,P04出口处NOx浓度与燃料中氨气体积分数近似呈线性关系。说明若焙烧炉的燃料中含有氨气,则在整个炉膛燃烧过程中,燃料型NOx占主导地位。因此,降低燃料型NOx的生成是氧化铝焙烧炉低氮技术需要考虑的重点问题。

图5 不同氨气体积分数下截面平均NOx浓度分布(下层烧嘴0 m)
Fig.5 Average NOx concentration distribution at the lower section of different ammonia gas volume fraction (lower burner is 0 m)

煤气燃烧过程中,生成NOx的同时还伴随CO的生成。图6为燃料中不同氨气体积分数下炉膛高度方向截面的平均CO体积分数变化情况。可以看出,氨气体积分数变化对炉膛内部CO生成的影响可忽略。炉膛内部由下向上的CO生成量先降后升,在距下层烧嘴8 m处最低,炉膛出口处CO体积分数不超过10-6。说明在氧化铝焙烧炉中,污染物排放主要是燃料型NOx

图6 不同氨气体积分数下的截面平均CO体积分数分布(下层烧嘴0 m)
Fig.6 Average CO volume fraction distribution under different ammonia gas volume fraction(lower burner is 0 m)

2.3 空气分级对焙烧炉内NOx排放的影响

焙烧炉内燃烧产生的主要污染物为燃料型NOx,空气分级技术对抑制燃料型NOx具有显著效果。采用平推流反应器网络模型,嵌合GRI 3.0详细化学反应机理,计算不同空气分级比例条件下NOx和CO生成情况。其中,主燃烧区的空气由底部给入,分级空气于P04中部15 m处给入,还原区停留时间约1 s。空气分级影响的计算分为2个工况:① 20%分级空气,燃料中氨气体积分数为400×10-6,此工况下,虽然空气进行了分级,但主燃烧区的过量空气系数为1.12,仍处于氧化性气氛,但氧化性的程度较原始工况低;② 40%分级空气,燃料中氨气体积分数为400×10-6,此工况下,经空气分级后,主燃烧区的过量空气系数为0.84,处于欠氧还原性气氛。

Chemkin Pro化学动力学计算结果如图7所示。可以看出,与原工况相比,20%空气分级时,P04下部NOx浓度升高。这是由于减少了空气量后,燃烧产物被稀释的程度降低。在距下层烧嘴15 m处注入剩余20%的分级空气时,NOx浓度被稀释,使出口处NOx浓度略低于原工况。表明虽然采取了空气分级方案,但若未将燃烧氛围调整到合理范围内,空气分级对于NOx生成的抑制作用有限。采用40%空气分级时,初始阶段NOx的生成浓度很高,但由于存在较长时间的还原性气氛,生成的NOx逐渐被还原,其浓度降至50×10-6以下。当剩余40%的分级空气送入后,虽有少量被氧化,NOx浓度略升,但出口NOx仍处于较低水平。与无空气分级的基准工况相比,炉膛出口处NOx浓度下降约70%。

图7 不同空气分级比例下的截面平均NOx浓度分布(下层烧嘴0 m)
Fig.7 Comparison of cross-section average NOx concen-tration distribution under different air-staged ratios(lower burner is 0 m)

对比无空气分级和40%空气分级工况发现,初始燃烧阶段NH3的氧化速度很快,几乎所有的NH3均转化为NOx。因此,无论空气分级与否,都会在炉膛底部形成NOx高浓度区(>150×10-6)。40%空气分级情况下,由于形成还原性气氛,生成的NOx被还原,其最终浓度较低(<50×10-6)。由于初始阶段几乎所有NH3均被消耗,此时NOx的还原剂并非NH3,而是不完全燃烧产生的H2、CO和碳氢有机物。

空气分级燃烧对焙烧炉内CO生成的影响如图8所示。采用20%空气分级燃烧时,炉膛下部CO体积分数比基准工况时略高。而剩余20%的分级空气送入后,炉膛内CO体积分数与基准工况时基本相同。采用40%空气分级时,P04下部的CO体积分数显著增高,但当分级空气给入后,未燃尽的CO迅速被氧化,浓度降至很低。整体上看,空气分级对P04出口的CO体积分数的影响有限,采用空气分级方案可保证燃烧效率。各工况下NOx减排结果见表2。

表2 不同空气分级方案的NOx减排计算结果
Table 2 Summary of the NOx emission reduction of different air-staged schemes

方案无空气分级20%空气分级40%空气分级NOx排放量/10-613813241减排率/%04.370.3CO排放量/10-6<5<5<5燃尽率/%>99>99>99

综上,数值模拟结果表明,若空气分级燃烧方案设计合理,分级空气比例合适,采用空气分级燃烧方式可显著降低燃用含氨煤气的焙烧炉NOx排放。

图8 不同空气分级下的截面平均CO体积分数分布(下层烧嘴0 m)
Fig.8 Comparison of cross-section average CO volume fraction distribution under different air-staged ratios(lower burner is 0 m)

3 结 论

1)BarracudaTM气固两相流动模拟计算表明,在焙烧炉膛炉部以及上部气流转向处,存在颗粒高浓度区,该区域气固混合剧烈,烟气温度迅速下降,最后维持在1 200~1 300 K。

2)Chemkin化学反应动力学计算表明,氧化铝焙烧炉内主要污染物为燃料型NOx。燃料中氨气体积分数升高会造成炉膛出口NOx浓度线性上升,但对CO体积分数影响有限。

3)若未将燃烧氛围调整到合理的工况范围内,空气分级对焙烧炉出口NOx排放浓度的降低并不显著。采用40%空气分级方案时,炉膛出口处NOx浓度显著降低。同时,空气分级对焙烧炉出口CO体积分数影响有限,采用空气分级方案可保证燃烧效率。

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